钙基CO2吸收剂循环反应特性的试验与模拟

合成了3种不同质量配比的钙基CO2吸收剂CaO/ Ca12Al14O33,并对CaO/Ca12Al14O33、石灰石、白云石的循环煅烧/碳酸化特性进行试验研究,以考察吸收剂的转化率随循环反应次数的变化规律。试验结果表明,3种吸收剂反应活性均随循环反应次数的增加而降低;在850 ℃煅烧温度下,CaO/Ca12Al14O33(75%/25%)吸收剂在第10次循环后其循环转化率保持在51.7%左右;在900 ℃煅烧温度下,吸收剂活性下降较快,CaO/Ca12Al14O33的反应活性高于石灰石和白云石,且当CaO和Ca12Al14O33的质量比为75%/25%时最优。建立了吸收剂的循环转化率模型以及循环碳酸化过程动力学模型,为反应器的设计提供理论依据。     

国华三河电厂飞灰基改性吸附剂脱汞技术研究

为了实现高效绿色发电、减少汞污染的排放,按照国家环保部《关于开展燃煤电厂大气汞污染控制试点工作的通知》要求,国华三河电厂在汞污染物排放浓度测试基础上,开展飞灰基吸附剂喷射脱汞技术试验。通过试验,验证飞灰基吸附剂喷射脱汞技术是可行的,是一种高效脱汞技术,能够在现有环保设施（脱硫、脱硝、除尘）联合脱汞基础上进一步降低烟气中汞排放浓度30%~50%,使综合脱除效率可达75%~90%,烟气中汞气体排放浓度远低于国家标准值,具有推广应用价值。     

凹凸棒石改性钙基吸收剂循环碳酸化特性的试验分析

钙基吸收剂在较高的温度下可有效的循环捕集烟气中的较低浓度的CO2,通过升温释放出高浓度的CO2.但其弊端在于随着CO2释放/吸附的不断进行,吸收剂的烧结现象严重,CO2的吸收效率也显著的下降,若仅采用钙基材料作为CO2捕集剂,需不断的投入新鲜的吸收剂,消耗量较大.本论文以水泥工业为背景,研究其烟气中CO2的捕集,并采用一维结构的凹凸棒对吸收剂进行表面修饰处理,来缓解吸收剂的烧结现象,以提升CO2的吸收效率.试验结果表明:凹凸棒石物理吸附CO2的量对钙基吸收剂碳酸化率的提高有一定的贡献,但此贡献要小于吸收剂抗烧结性能的提高所带来的贡献;凹凸棒石对颗粒粒径较大的吸收剂的改性效果较好;不改变钙基吸收剂的粒径,当将提纯凹凸棒石的粒径减小时,其改性效果进一步提高.     

A thermodynamic study of the removal of HCl and H2S from syngas

Advanced integrated-gasification combined-cycle (IGCC) and integrated-gasification fuel cell (IFGC) systems require high-temperature sorbents that are capable of removing hydrogen chloride and hydrogen sulfide from coal derived gases to very low levels. HCl and H₂S are highly reactive, corrosive, and toxic gases that must be removed to meet stringent environmental regulations, to protect power generation equipment and to control the emissions of contaminants. The thermodynamic behavior of 13 sorbents for the removal of HCl and H₂S under various conditions including: initial toxic gas concentration (1–10000 ppm), operating pressure (0.1–11 Mpa), temperature (300 K–1500 K), and the presence of H₂O were investigated. The correlation between HCl and H₂S was also examined. Thermodynamic calculations were carried out for the reactions of the 13 sorbents using a FactSage 5.2 software package based on free energy minimization. The sorbents, Na₂CO₃, NaHCO₃, K₂CO₃, and CaO are capable of completely removing chlorine at high temperatures (up to ~1240 K) and at high pressures. Water vapor did not have any significant effects on the dechlorination capability of the sorbents. Nine of the sorbents namely; Cu₂O, Na₂CO₃, NaHCO₃, K₂CO₃, CaO, ZnO, MnO, FeO, and PbO, were determined to have great potential as desulfurization sorbents. Cu₂O and ZnO had the best performance in terms of the optimum operating temperature. The addition of water vapor to the reactant gas produces a slightly detrimental effect on most of the sorbents, but FeO exhibited the worst performance with a reduction in the maximum operating temperature of about 428 K. The dechlorination performance of the alkali sorbents was not affected by the presence of H₂S in the reactions. However, the desulfurization capability of some sorbents was greatly affected by the presence of HCl. Particularly, the performance of Cu₂O was significantly reduced when HCl was present, but the performance of FeO improved remarkably. The thermodynamic results gathered are valuable for the developments of better sorbents.     

CaO-Ca9Al6O18吸收剂的碳酸化反应动力学

以柠檬酸钙和硝酸铝为前体,采用湿法混合法制备了CaO质量分数为80%的CaO-Ca₉Al₆O₁₈吸收剂,并对其CO₂吸收性能进行了研究。结果表明,CaO-Ca₉Al₆O₁₈具有优异的CO₂吸收容量和长周期循环使用稳定性,经过50次循环使用后,其转化率仍保持在78%以上,远优于传统的CaO吸收剂。在500～700℃和CO₂分压为0.005～0.015 MPa条件下,研究了CaO-Ca₉Al₆O₁₈吸收剂的碳酸化反应动力学,分别采用离子反应模型和表观模型描述化学反应动力学控制阶段(快反应段)和产物层扩散阶段(慢反应段)。实验测得的吸收剂转化率与模型预测值吻合较好,快慢反应段的活化能分别为25.6、57.7 kJ·mol^-1。该动力学模型可准确模拟CaO-Ca₉Al₆O₁₈吸收剂在长周期循环使用条件下的碳酸化反应。     

烧结法赤泥用于废水除磷的研究

采用不同浓度的双氧水活化赤泥,用静态吸附法研究了不同活化赤泥对于废水中磷的吸附性能,考察了处理温度、时间、pH等因素对脱磷的影响。采用热分析、XRD、FT-IR等手段对活化前后的赤泥进行了表征分析。结果表明：经活化处理的赤泥对磷的吸附能力较未活化的赤泥有了明显的提高,经质量分数为15%双氧水处理,再经700 ℃热处理的赤泥对磷的饱和吸附量可达252.40 mg/g。实验证明赤泥对磷的吸附符合Langmuir吸附模型,属于单分子层吸附。将经过活化的赤泥用于废水中磷的脱除,具有较好的应用前景。     

CO2对石灰石脱硫剂的活化作用

在间歇式鼓泡反应器的烟气脱硫实验装置中,研究了CO2气体活化处理对石灰石脱硫剂浆液烟气脱硫效率的影响. 依据脱硫过程中石灰石脱硫剂浆液pH值随脱硫反应时间的变化规律,初步分析了CO2对石灰石脱硫剂的活化作用及活化后石灰石脱硫剂的烟气脱硫过程机理. 结果表明,CO2气体的活化处理促进了石灰石在水溶液中的溶解,进而改善了石灰石脱硫剂浆液的烟气脱硫反应活性,使处理后的石灰石脱硫剂浆液的烟气脱硫效率和脱硫剂的利用率提高. 基于流化床反应器连续过程的实验结果,证实了CO2对石灰石脱硫剂的活化作用. 为提高石灰石在烟气脱硫中的反应活性提供了一种新的工艺,可用于烟气脱硫中对石灰石脱硫剂浆液的活化.     

用于低温干法催化氧化所吸附苯酚的CuO-CeO2/AC吸附-催化剂

对CuO-CeO2/AC(活性炭载氧化铜和氧化铈)吸附-催化剂低温干法催化氧化所吸附苯酚的行为进行了研究. 结果表明,CeO2的引入促进了CuO/AC对吸附苯酚的低温催化氧化活性,苯酚初始催化氧化温度降低约30℃;连续吸附-催化氧化循环过程中的苯酚吸附量平均提高6%左右,苯酚脱附量平均减少77%. 铈掺杂的促进作用可能在于提高了表面化学吸附态的氧含量,进而减少了催化氧化过程中在吸附-催化剂表面形成的残留物量.     

工业侧流试验高温脱硫剂的性能测试

通过混合法制备的高温煤气脱硫剂在放大的工厂侧流装置上于高温、高压固定床反应器、强还原性的真实煤气中进行了16次循环、1200h的脱硫 再生测试.结果表明,该脱硫剂具有良好的抗磨损性、稳定的反应性能和较高硫容(累计硫容300.49%);饱和后的脱硫剂可用含1%～3%O2的水蒸汽完全再生.取得的结果为优化新型脱硫剂以适用于更大规模的示范项目提供了可靠依据.     

用冶金工业废弃粉尘作燃煤固硫剂实验研究

通过对煤燃烧过程中传统的钙基固硫剂性质及脱硫过程机理进行综合分析,提出一种新型的燃煤固硫剂－含锌冶金工业废弃粉尘．研究结果表明,含锌冶金工业废弃粉尘有可能成为燃煤过程中经济而有效的固硫剂．